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論文

Development of MA separation process with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P for an advanced reprocessing

堀内 勇輔; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 木田 福香*; 新井 剛*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(1), p.237 - 244, 2021/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:65.59(Chemistry, Analytical)

抽出クロマトグラフィ法を採用した高レベル放射性廃液からのMA分離技術の構築のためにTEHDGA吸着材の適用性をバッチ式吸着およびカラム試験により評価した。バッチ式吸着試験の結果より、TEHDGA吸着材はTODGA吸着材と比較すると核分裂生成物の除染性能が優れていることが確認された。さらにカラム試験の結果より、TEHDGA吸着材から希土類元素の全量溶離が確認されたためTEHDGAは吸着材としても性能は十分に発揮され、プロセスへの適用が期待できる。

口頭

抽出クロマトグラフィ法を用いたMA分離システム技術開発

木田 福香*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

MOX燃料再処理に対応可能なMA分離回収プロセスとしてDGA系およびNTA系抽出剤を用いた抽出クロマトグラフィ法に着目し、吸着材の開発、さらにはカラム試験により分離条件の検討を行った。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,86; MA回収用TEHDGA含浸吸着材の劣化挙動評価

宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之; 竹内 正行

no journal, , 

MA回収技術として開発している抽出クロマトグラフィの安全性評価の一環として、充填相に用いるTEHDGA含浸吸着材の硝酸溶液への浸漬及び$$gamma$$線照射によって生成する分解物を調査した。質量分析で難溶性分解物と水溶性分解物の分子構造をそれぞれ推定し、酸濃度が高いほど、劣化生成物が多様化することを明らかにした。今後の計画として、酸がTEHDGAの分解に及ぼす影響を評価するとともに、ラジカルの発生量と比較することで、放射線分解機構を明らかにする。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,95; 抽出クロマトグラフィ技術における使用済吸着材の分解処理と再利用の検討

宮崎 康典; 佐野 雄一; 竹内 正行; 新井 剛*; Kim, S.-Y.*; Wu, H.*; 三輪 美沙子*; 松山 成男*

no journal, , 

放射性廃棄物の減容化や有害度低減の観点から、使用済燃料の再処理で発生する廃液からマイナーアクチノイド(MA: Am, Cm)を分離回収する技術が求められている。我々は、TEHDGA含浸吸着材等を分離塔充填相とする抽出クロマトグラフィを提案している。これまでに実廃液からのMA回収を達成しており、現在は製品純度(または除染係数)の向上に資する分離フローシートの条件検討を行っている。その一方で、使用済吸着材の処理や再生方法についても調査している。本発表では、フェントン反応による吸着材の分解性や抽出剤再含浸した吸着材の吸着性能を報告する。また、マイクロPIXE分析による元素分布から、再利用性を議論する。

口頭

Adsorption/elution performance of TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P for Am/Cm Recovery from genuine HLLW

佐藤 大輔; 渡部 創; 荒井 陽一; 中村 雅弘; 新井 剛*; 佐野 雄一; 柴田 淳広; 竹内 正行

no journal, , 

A two-step extraction chromatography operation with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P and HONTA/SiO$$_{2}$$-P has been developed as MA recovery technology to reduce the volume of vitrified radioactive waste. A column experiment with TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P was conducted using a solution based on HLLW from the modified PUREX process of JOYO irradiated fuels. The results confirmed the separation of $$^{241}$$Am, $$^{242}$$Cm, and Nd from $$^{137}$$Cs. The MA and Nd, which were eluted from the column, were mostly recovered. On the other hand, it reveals the insufficient decontamination of Sr. It is suggested that this problem can be mitigated by increasing the column length. This study demonstrates that TEHDGA/SiO$$_{2}$$-P exhibited good performance for MA recovery from HLLW.

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,108; 抽出クロマトグラフィ用吸着材の$$gamma$$線に対する直接効果と間接効果による劣化挙動評価

宮崎 康典; 佐野 雄一; 岡村 信生; 渡部 雅之

no journal, , 

再処理廃液から希土類元素とマイナーアクチノイド(MA; Am, Cm)を一括回収するTEHDGA含浸吸着材の放射線劣化機構を明らかにするため、硝酸水溶液の有無と$$gamma$$線の積算線量をパラメータとした劣化評価試験を行った。硝酸存在下において、積算線量$$>$$1MGyでTEHDGAの減衰定数が緩やかになり、酸との分子錯体形成や溶媒和圏の硝酸が結合解離に影響することが示唆された。

口頭

スチレンジビニルベンゼンポリマーが被覆した抽出クロマトグラフィ用吸着担体の合成

神長 大祐*; 吾郷 友宏*; 福元 博基*; 宮崎 康典; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

抽出クロマトグラフィ用吸着材は、多孔質シリカ粒子の細孔表面に被覆したスチレン-ジビニルベンゼンの高分子膜内に新規抽出剤を含浸させて、カラムに充填後、高レベル放射性廃液からの選択的なMA分離回収を行う。先行研究では、既存吸着担体に含浸する新規抽出剤の重量分率等の調整によって最適化が図られてきたが、高分子がMA分離に及ぼす影響は明らかになっていなかった。本研究では、多孔質シリカ粒子に対する高分子の被覆手法を新規提案し、TEHDGAの含浸重量分率が異なる吸着材を調製するとともに、バッチ形式の振とう試験により、既存吸着材と分配係数を比較した。改良吸着材は、既存吸着材よりも吸着速度が若干遅いものの、分配係数が改善したことから、技術的課題である吸着容量の増加に寄与する成果が得られた。今後、吸着容量を維持しつつ、吸着速度を速くするための高分子被覆手法を検討する。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,115; 抽出クロマトグラフィによるMA分離性能向上を目的としたポリマー被覆の研究

神長 大祐*; 吾郷 友宏*; 福元 博基*; 宮崎 康典; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

抽出クロマトグラフィは、吸着担体に新規抽出剤を含浸した吸着材をカラムに充填し、高レベル放射性廃液の送液によって、マイナーアクチノイドを選択的に分離回収する技術である。吸着担体は多孔質シリカ粒子にスチレン-ジビニルベンゼン共重合体を被覆しており、先行研究から、その被覆重量(もしくは膜厚)の調整によって吸着種の吸着速度が増加する結果が得られていた。本研究では、被覆重量を制御可能なSiO$$_{2}$$-Pの調製方法を検討した。また、被覆重量をパラメータにした吸着担体にTEHDGAを含浸(e.g.重量分率は20%で固定)し、バッチ形式の振とう試験によって、改良吸着材の吸着性能を評価した。被覆重量の減少に応じて、(1)分配係数の増加、(2)吸着速度の加速が認められた。高分子膜内におけるTEHDGAの存在密度が上昇し、水・イオンの拡散速度が改善されたため、金属錯体を形成しやすくなったと考えられる。今後の計画として、改良吸着材を充填したカラム試験を行い、既存吸着材との分離性能を比較評価する。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,121; 抽出クロマトグラフィ用吸着材の$$gamma$$線照射による劣化物生成挙動評価

風間 悠*; 福元 博基*; 宮崎 康典; 佐野 雄一

no journal, , 

現行再処理計画では、使用済燃料再処理後の廃液をガラス固化処理し、地層処分することとしている。MOX燃料の利用において、放射性廃棄物の減容化および有害度低減は必要不可欠であり、マイナーアクチノイド(MA; Am, Cm)の選択的分離技術を開発している。抽出クロマトグラフィはその1つであり、MAと希土類元素の共回収にテトラ(2-エチルヘキシル)ジグリコールアミド(TEHDGA)担持吸着材を用いる。先行研究で報告されたTEHDGAの放射線劣化物の挙動を把握するため、推定化合物を有機合成するとともに、標準試薬に用いることで、積算線量に対する定量評価を行った。段階的な分解反応が示唆され、低分子化がみられたことから、繰り返し利用に伴って生成する劣化物との複合錯体構造や劣化物除去に係る研究開発を行う予定である。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,122; TEHDGA吸着材及びHONTA吸着材を用いたMA分離プロセス条件検討

勝木 健太*; 石澤 健太*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

高レベル放射性廃液からのMA(III)分離回収技術の確立を目指し、TEHDGA含浸吸着材を用いたカラム分離スキームの検討を行った。本研究より、TEHDGA含浸吸着材において、コンディショニング液の硝酸濃度を2.8Mとすることでより効率的な分離スキームを構築できることが示唆された。

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